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单层及双层氧化锆基全冠老化后的断裂强度研究
日期:2020/09/01
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作者:
Deborah Pacheco Lameira (巴西)
Wilkens Aurélio Buarque e Silva(巴西)
Frederico Andrade e Silva (巴西)
坎皮纳斯大学牙科学院修复与牙周病学系

Grace M. De Souza (加拿大)
多伦多大学牙科学院临床科学


本研究的目的是评估设计和表面处理对单层(1.5mm厚度)和双层(0.8mm 氧化锆基底和0.7mm饰瓷)的钇稳定四方相氧化锆(Y-TZP)冠人工老化后的断裂强度的影响。收集牛切牙并进行标准全冠预备,使用CAD/CAM技术制作Y-TZP全冠,分组如下(n=10):抛光单层氧化锆冠(PM);上釉单层氧化锆冠(GM);饰瓷-氧化锆基底双层冠(BL)。使用树脂水门汀将冠粘接在基牙上,放入咀嚼模拟器(250万次循环/80N/人工唾液/37°C)进行人工老化及断裂强度测试。人工老化结束后,另取两个PM组和GM组冠,进行化学成分分析,测定钇含量。单因素方差分析和Tukey 法检验 (P=0.05) 说明,两组单层氧化锆的断裂强度相近(PM=3476.2N±791.7;GM=3561.5N±991.6),高于双层冠(2060.4N±810.6)。三种表面处理的单层氧化锆冠内的钇含量无明显差异。因此,在人工老化后单层氧化锆冠的断裂强度高于双层氧化锆-饰瓷冠,且表面处理不影响单层氧化锆冠的断裂强度。


引言

随着美学需求的增加,无金属修复体不断发展。口腔陶瓷材料具有许多良好的特性,包括生物相容性和出色的模拟天然牙光学特性的潜力。然而,对后牙全瓷冠和固定桥临床生存率的评估揭示了这类修复体较脆弱,容易发生不同模式的断裂。因此,人们尝试用各种方法提高全瓷修复体的断裂强度,包括使用钇稳定的四方相氧化锆(Y-TZP),这种材料具有较高的抗弯强度,因此可以用于为高咀嚼负荷的区域制作局部固定桥。然而,全瓷冠的强度不仅依赖于基底材料,还与饰瓷材料密切相关,因此,具有高强度Y-TZP基底和透明且脆性高的饰瓷结构的双层修复体往往会过早失败。此外,这类双层修复体还存在制作步骤多、饰瓷材料韧性低、饰瓷与基底结合性差等缺点。因此,氧化锆- 饰瓷修复体虽然很少发生基底断裂,但饰瓷的崩脱或开裂却是最常见的并发症。单层氧化锆修复体的五年临床存活率可高达79-100%,而粉浆堆塑工艺制作的双层氧化锆-饰瓷冠中,崩瓷是最常见的失败类型。

使用全解剖式的单层结构代替饰瓷- 基底的双层结构是避免所有双层系统缺点的选择之一。单层二硅酸锂陶瓷在湿环境下的抗断裂性能较好,其疲劳载荷强度高于饰瓷的Y-TZP冠。

单层氧化锆修复体具有更好的机械稳定性,有着更大的适用范围。然而,其磨耗性能和化学稳定性尚未得到充分研究。氧化锆晶体在不同温度下呈现三种不同的晶相:从室温到1170°C 为单斜相 ;1170°C 到2370°C 为四方相;在温度高于2370°C 时为立方相。烧结后冷却时,该材料的体积膨胀为3-5%,这与四方相向单斜相转变有关。尽管如此,许多氧化物如钙(CaO)、镁(MgO)、钇(YO)、铈(CeO)可以作为稳定剂加入到氧化锆中,以加强室温下四方相的稳定性和材料的强度。

稳定剂的浓度对材料的疲劳性能起着决定性的作用,添加2-3mol%的Y2O3 可以使部分四方相氧化锆变得稳定,是“相变增韧”效应中最重要的成分,该机制也与氧化锆优越的机械性能有关,因为在局部应力下,氧化锆可能发生由四方相到单斜相的相变,随后局部体积增加约4-5%,从而抑制裂纹扩展。然而,正是锆基材料的亚稳态性质,使其在室温下容易发生不利的相变,这种现象被称为“低温降解”(LTD)。接触水的表面晶粒通过不受控制的、缓慢的从四方相向单斜相的转变而发生老化,造成表面粗糙及微裂纹的形成,进而使水渗透到材料内部,导致进一步的相变,并因此造成机械强度下降。

老化过程可能会导致锆基修复体的钇损失,并可能使四方相的稳定性下降,导致无法控制的四方-单斜相相变。据推测,其机制是水(H₂O)和钇(YO)反应生成氢氧化钇(Y(OH)),导致稳定剂持续排出,使局部转化为单斜相。除了关于老化的争议外,基于临床失败主要发生在饰瓷的情况,许多学者就用解剖式全氧化锆修复代替基底-饰瓷双层结构进行了讨论。尽管这种方法通过消除修复体中的脆弱部分(饰瓷层)来减少早期断裂的可能性,但却需要关注相变问题,因为在咀嚼载荷下直接与唾液接触可能会加剧水的渗透和裂纹的扩展。因此,本研究的目的是比较抛光或上釉Y-TZP单层氧化锆和加饰瓷的Y-TZP双层冠经过长时间人工老化后的断裂强度和破坏模式,同时还对人工老化后单层氧化锆冠中钇的含量进行了研究。零假设为:单层或双层设计对氧化锆冠老化后的断裂强度没有影响。


材料和方法

2.1 样本制备。本研究使用了32个健康的牛切牙,并使用车床(Magnum-Cut;FEL-2680 GZJ)按以下标准进行了标准化的牙体预备:𬌗面直径4.2mm,颈部直径6.0mm,轴向高度7.0mm(图1)。所有轴壁聚合度为8°,边缘终止线预备为圆钝的直角肩台。预备体内线角使用细粒金刚砂车针(KG Sorensen)修整抛光。

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图1:标准全冠预备后的牛切牙。

根据牙冠的制作方式,标本被随机分为3组(n=10):PM组:抛光单层氧化锆冠组(1.5mm厚);GM组:上釉单层氧化锆冠组(1.5mm厚);BL组:手工饰瓷+氧化锆基底冠组(基底0.8mm厚;饰瓷0.7mm厚)。此外,PM组和GM组还各有一个牙冠用于电子探针显微分析(EPMA),以测量老化后的钇含量。所有预备体均使用非接触式光学三维扫描设备(Lava™Scan系统扫描仪,3M ESPE)进行扫描。

所有的氧化锆冠和基底的设计均由同一名Lava™ 扫描设计系统的技术人员完成,然后,使用Lava™ CNC 500切削设备(3M ESPE)对氧化锆块(单层冠材料为Lava™ Plus,双层冠基底材料为Lava™ Frame)进行切削。之后,所有的基底和单层冠在结晶炉(Lava™ Furnace 200)内烧结约11小时。烧结完成后,PM组氧化锆冠使用金刚砂轮和鬃毛刷(Brasseler;牙科器械)抛光,GM组则进行上釉处理。为了保证BL组冠的厚度也为1.5mm,制取了PM组冠的硅橡胶印模引导BL组饰瓷。在BL组,使用了Lava™ Ceram饰瓷粉(3M ESPE),通过粉浆堆塑技术进行饰瓷,并通过在不同位置用数字卡尺测量冠的厚度来不断检查确认饰瓷厚度和最终冠的轮廓,烤瓷烧结周期由经验丰富的牙科技师控制以确保冠具有标准化的尺寸。

超声水浴(Bransonic 超声清洗器3510E-DTH,Branson)清洗牙冠10分钟,每组的10个样本分别用自酸蚀磷酸基粘接树脂(RelyX™ Unicem 2Automix;3M ESPE)粘接在预备体上。粘接后,按照制造商的说明设置静载荷5kg7分钟。用于化学分析的冠则使用临时粘接剂粘接(RelyX™ TempNE;3M ESPE)。

2.2 样本老化树脂粘接后,将样本存储于37°C蒸馏水24小时, 之后进行人工老化实验:80N,37°C,人工唾液,循环250万次。使用咀嚼运动模拟器CS-4(SDMechatronik) 进行0.2mm 的垂直位移和0.5mm的水平( 𬌗面)位移的模拟运动。使用羟基磷灰石成分的压头(直径3mm)来模拟对颌牙的釉质,每个样本更换一个新的压头。

2.3 断裂强度测试将老化后的标本固定于力学实验机(Instron;型号8501)上,在去离子水浴、室温条件下,用直径5mm的球形压头(不锈钢)以0.5mm/分钟的速度在冠𬌗面施加压缩载荷,直至冠断裂,测量很大断裂载荷。当发生肉眼可见裂纹、载荷突然下降、听到崩瓷或碎裂的声音时即认为发生断裂。

2.4 断裂模式分析断裂的样本经过肉眼检查被分为全冠或基底断裂、饰瓷断裂以及基底-饰瓷界面断裂。从每种断裂模式中取一个典型的样本,用碳胶带和胶态银漆固定于观图1:标准全冠预备后的牛切牙。察台上,喷金,置于扫描电子显微镜(SEM)下观察。

2.5 表面成分分析。对PM组和GM组中各一个样品进行钇含量的定量分析。从磨损的咬合面(𬌗面窝)起至牙冠最内处共取10个点,另在PM组未断裂表面远离载荷处取点,使用电子探针显微分析(EPMA)进行化学成分分析(电子微探针camera SX-50/51 DCI 1300 DLL),离源角40°,束流能量15keV。

2.6 统计分析。使用Windows SPSS 19.0(SPSS Inc.)软件分别对断裂强度和钇含量进行了统计分析。采用单因素方差分析(ANOVA)和Tukey法检验比较均数和标准差(SD),置信区间为95%。


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结果

3.1 断裂强度。所有冠在人工老化咀嚼模拟实验中均保存完好。单因素方差分析表明,各组间的断裂强度具有显著性差异( P=0.002,表1)。抛光单层冠组(PM=3492.5±748.2N)与上釉单层冠组(GM=3344.7±1159.4N) 的结果相似(P=0.930), 均显著(P=0.002)高于饰瓷-基底双层冠组(BL=2051.8±764.7N,表2)。

表1:断裂强度的单因素方差分析,结果显示各组间存在显著性差异。

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表2:各组平均断裂强度和Tukey法检验结果(显著性水平95%)。

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* 实验组间有统计学差异(P=0.002)

3.2 断裂类型分析。PM组和GM组破坏模式均为全冠断裂(图2),BL组所有标本均为基底-饰瓷界面断裂、未见基底断裂。

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图2:抛光单层冠(PM)(2a×27)和上釉单层冠 (GM)(2b×30)断裂样本的整体扫描电镜影像。

PM组和GM组的断裂表面形貌分析表明,裂纹的扩展方向是从咬合面到修复体中心;根据破坏形态,锯齿和直线垂直于裂纹起点(图3)。在BL组中,断裂的形貌分析表明,临界破坏位于崩瓷表面的中间、饰瓷层的内部(图4)。

3a 拷贝.png

3b 拷贝.png

图3:抛光单层冠(PM)3a和上釉单层冠(GM)3b断裂样本的SEM局部放大影像。可见二者断裂机制相似,裂纹扩展(箭头)从咬合面(a)开始,并可观察到垂直于裂纹原点的锯齿和直线(b)。

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图4:饰瓷- 基底双层冠组(BL)饰瓷断裂样本的SEM局部放大影像,崩瓷表面可见临界破坏(裂纹)。注意咬合面的崩瓷4a和饰瓷层内部的孔隙4b。

3.3 表面化学成分分析。单因素方差分析表明,表面处理不同的各组间钇含量无统计学差异(P=0.935,表3),钇含量的平均值和标准差见表4。

表3:钇含量的单因素方差分析,结果显示各组间无统计学差异。

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表4:单层冠中钇的平均含量(wt%) 和Tukey法检验结果(显著性水平95%)。

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* 相同的字母表示各组间无统计学差异(P=0.935)


讨论

在断裂强度测试前进行人工老化是为了通过联合循环加载、对颌牙齿和人工唾液来模拟口腔环境对氧化锆冠的影响,模拟口腔环境是为了观察临床预期变换导致的意外的低温降解现象。一个成年人平均每年要进行大约50万次加载循环,因此本实验通过250万次机械循环来模拟口腔环境中的5年老化时间。然而,不同文献人工老化采用的周期数和垂直负荷等参数,循环周期从5000到400,000不等,一些研究在50N垂直负荷下进行了120万次循环来进行人工老化。

所有冠在人工老化咀嚼模拟实验中均保存完好,这一结果表明,在80N恒定载荷下,氧化锆冠在5年内具有稳定的性能。以往临床研究表明,氧化锆类修复体5年存活率为79-100%,其中临床最常见的问题是饰瓷层的断裂。这些结果可能是由于口内实际咀嚼负荷不均匀造成的,这种负荷不均的现象也会随着后牙咀嚼食物种类的不同而变化。此外,口腔内还存在其他变化因素,如pH值和温度的变化,这些因素对全瓷冠断裂强度和化学稳定性的影响还不是非常清楚。统计结果拒绝“单层或双层设计对Y-TZP冠老化后的断裂强度没有影响”的零假设;与双层结构相比,单层氧化锆冠具有更高的断裂强度。

既往对单层全瓷冠断裂强度的研究表明,单层设计具有优越的力学性能;单层二硅酸锂修复体的疲劳强度最高,而手动饰瓷- 钇稳定氧化锆基底的修复体疲劳强度低。尽管单层修复体是用二硅酸锂制作的,但却比双层Y-TZP冠具有更高的强度。作者认为,单层修复体的性能增强可能是由于消除了基底和饰瓷之间的界面这一公认的双层修复体的薄弱环节。

另一项体外研究评估了四种不同的氧化锆基冠的负荷能力,包括用粉浆堆塑制作的、CAD/CAM制作的饰瓷- 基底冠,以及经过抛光或上釉的单层氧化锆冠。结果表明,双层冠的负荷能力明显低于其他组。然而,需要注意的是,所有组的断裂强度(PM=3492.5N; GM=3344.7N; BL=2051.8N)均高于文献报道的很大咀嚼力,即健康年轻人的很大咀嚼力约700N。这样看来,本研究中所有组的断裂强度均不会限制其临床应用。然而,仍有许多研究报道由于崩瓷或折断导致的双层氧化锆基底修复体的失败病例。

在本研究中,单层氧化锆冠,无论是抛光还是上釉处理组,其断裂模式均为全冠断裂,这一结果符合预期,这是因为PM组只有一层材料,而GM 组的釉层也非常菲薄。另一方面,所有双层冠的断裂模式均为基底- 饰瓷界面断裂。据报道,双层冠饰瓷层折断最易出现在粉浆堆塑技术制作的修复体中,而烧结或压铸技术则较少。本研究即采用了粉浆堆塑技术,其操作过程具有很高的技术敏感性,更容易受到不可控因素的影响,由于与操作者密切相关且需要多次进行焙烧,因此在制作时可能会混入杂质或产生气孔,这会使裂纹扩展的风险大大增加(图3)。材料本身的特性和制作工艺的特点使得本研究中BL组的断裂强度低,且断裂均发生在基底- 饰瓷界面处,而氧化锆基底则均完好。但也有一些研究的结果与本研究不同,可以观察到Lava™ CAD/CAM 冠的完全断裂及基底完全折断。

关于导致LTD 的机制目前仍然没有一致的意见,但在文献中可以看到三个不同的假说。先进种假说是水(HO)与钇(YO)相互作用生成氢氧化钇(Y(OH)),后者完全破坏了稳定剂,导致局部钇缺乏,进而发生四方相转化为单斜相。另一种假说认为,水的-OH进入了晶体结构内部,破坏了Zr和O之间的结合,导致局部应力增加,进一步引起晶格断层并为后续晶体变化提供成核剂。最后一个假说是水分解产生的O-填补了氧空位。

以往的研究对老化后的钇含量变化进行了评价。有体外研究报道,VITA In-Ceram YZ在沸水中老化7天后,钇含量下降(从6.76wt%降至4.83wt%)证实了导致LTD的先进种假说。然而,另一项采用相同实验方法的研究却发现,

老化后的钇含量没有差异,甚至出现了单斜相比例的增加(从2%增加至21%)。这两项研究结果的矛盾可能与使用的氧化锆基质具有不同的化学性质有关。

在本研究中,咬合磨损面与未损伤面中钇含量无显著差异。因此,这一结果可以支持单层氧化锆冠的化学成分不受咬合负荷影响的假设。


本研究结果表明,经过5年咬合负荷后,单层氧化锆冠具有较为可靠的断裂强度。事实上,由于单层全解剖式氧化锆修复体避免了饰瓷断裂这一风险,整体制作的氧化锆修复体可能会有更广泛的临床应用。但温度或ph值的变化是否会影响单层氧化锆冠人工老化后的断裂强度和化学稳定性还有待进一步研究,此外,还应该通过体内研究来对单层氧化锆修复体的临床表现进行评价。

结论
本研究结果表明,单层Y-TZP冠(抛光及上釉处理)的断裂强度高于双层饰瓷Y-TZP冠。经250万次人工老化后,未发现修复体的钇含量减少。



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